Penggunaan pasta gigi sudah ada sejak 5000 SM dan memiliki sejarah yang lebih panjang dari sikat gigi. Banyak peradaban kuno menggunakan beberapa jenis pasta gigi untuk membersihkan gigi mereka, meskipun pasta gigi itu sering digunakan dalam bentuk bubuk daripada pasta. Namun, sejarah pasta gigi berbeda-beda di setiap negara, dan setiap budaya memiliki resep dan ritualnya sendiri untuk menjaga kebersihan gigi. Orang Mesir termasuk orang pertama yang menggunakan pasta gigi dan sering memasukkan bahan-bahan seperti arang dan kulit telur ke dalamnya, dan bahan-bahan aneh seperti sabun sudah umum di beberapa daerah selama berabad-abad. Banyak ahli percaya budaya India dan Cina juga mulai menggunakannya pada abad ke-5 SM.
Orang Mesir menciptakan pasta gigi awal mereka dengan berbagai bahan. Beberapa resep pasta gigi Mesir mungkin termasuk kulit telur yang dibakar, abu dari kuku lembu, mur, batu apung, dan air yang dicampur menjadi satu. Banyak resep yang digunakan sebelum sikat gigi ditemukan, sehingga orang Mesir menggunakan ujung tongkat, yang sering disebut tongkat kunyah, untuk mengoleskan pasta gigi mereka.
Dalam sejarah awal pasta gigi, diperkirakan bahwa orang Yunani dan Romawi kuno lebih suka menambahkan benda keras ke resep pasta gigi mereka untuk membuat pasta kasar dan abrasif yang akan membersihkan dengan baik. Ini dicapai dengan menggiling cangkang dan tulang tiram. Arang dan kulit kayu juga ditambahkan ke dalam resep pasta gigi Romawi, begitu pula perasa untuk menyegarkan napas.
Orang Cina juga memiliki berbagai resep pasta gigi, dan sering menggunakan bumbu dan garam untuk membersihkan gigi. Untuk menyegarkan nafas, orang Cina mengunyah batang wangi dari pohon. Banyak ahli sejarah pasta gigi percaya bahwa orang Cina juga menemukan sikat gigi pertama pada abad ke-15 SM.
Dari tahun 1800-an hingga 1945, banyak resep pasta gigi mengandung sabun yang memberikan tekstur lebih halus. Namun, setelah tahun 1945, bahan-bahan seperti natrium lauril sulfat digunakan untuk tujuan ini. Tekstur pasta dengan bahan penghalus ini mirip dengan pasta gigi yang digunakan di zaman modern. Kapur juga merupakan bahan umum dalam pasta gigi pada pertengahan hingga akhir 1800-an, dan pinang secara teratur dimasukkan dalam resep pasta gigi umum yang digunakan di Inggris.
Selama sejarah pasta gigi kemudian, produk terus berkembang. Formula pemutih canggih dibuat dan fluoride ditambahkan, misalnya. Fluoride ditemukan untuk mencegah kerusakan gigi, dan formula pemutih digunakan untuk mencegah menguningnya email gigi. Pasta gigi khusus juga menjadi hal yang biasa, termasuk formula untuk mereka yang memiliki gigi sensitif suhu, gusi sensitif, dan gejala mulut kering.